Väl tillbaka i Köpenhamn återupptog han sina filosofistudier som han även valde att kombinera med teoretisk fysik. För Piet Hein fanns det alltid ett samband mellan den subjektiva konsten och den objektiva naturvetenskapen. Han har alltid sett sig själv som både konstnär och vetenskapsman.

Hein kom att designa allt möjligt från möbler till spel och armaturer. Han är känd för att tillsammans med arkitekten David Helldén formgivit Sergels torg i Stockholm. Tillsammans med Bruno Mathsson skapade han även det revolutionerade spännbenet, vilket återfinns på det omåttligt populära superellips-bordet. Superellipsens form togs fram med matematisk intuition och löste upp kontrasten mellan cirkeln och kvadraten.

Piet Hein ägnade sig även åt att skriva poesi, något som hjälpte honom att hitta en harmonisk tillverkningsmetod och formgivning. Enligt honom själv är konst lösningen på problem vilka inte tydligt kan formuleras innan de har en lösning. Många arkitekter och formgivare som arbetat med och runt omkring Piet Hein anser att hans design haft tydliga poetiska inslag.

Piet Hein utvecklade under sin livstid vänskaper med både Albert Einstein och Charles Chaplin. Hien erhöll ett stort antal priser för sina tjänster, bland annat Aarestrup-medaljen år 1969, Industrial Design Prize, Annual prize of Danish Design Council och Tietgen Medal år 1990. Internationellt erhöll Hein bland annat Alexander Graham Bell ”Silver Bell” år 1968 och Doktorskap i Human Letters vid Yale University år 1972. Piet Hein är en av de mest erkända danskarna i modern tid, direkt efter Nils Bohr och författaren Karen Blixen.